Traitement harmonisé de jeux de données multi-sites pour l’étude de sources de PM par Positive Matrix Factorization (PMF)

Ce rapport présente les résultats issus de l’utilisation de l’outil statistique Positive Matrix Factorization (PMF) pour une réanalyse homogène de 15 jeux de données français collectés lors de ces 6 dernières années dans le cadre du programme CARA et/ou de projets de recherche nationaux/européens. Ce travail a notamment été conduit dans le cadre du projet SOURCES (cofinancé par l’ADEME) et constitue la plus large étude de sources de PM₁₀ au niveau national par application d’outil sources-récepteur.

Cette étude inclut le développement d’une méthodologie de traitement de données harmonisée (analyse statistique du jeu de données, sélection des variables d’entrée pour l’analyse PMF, estimation de leurs incertitudes, application des contraintes chimiques spécifiques dans les profils chimiques de certains facteurs). L’application de cette méthodologie sur un ensemble des jeux de données disponibles converge vers les principales conclusions suivantes :

• Les émissions primaires liées au transport routier influencent fortement la masse des PM₁₀sur les sites de proximité automobile, mais également sur certains sites de fond urbain tels que Rouen, Marseille, Grenoble et Nogent (avec des contributions relatives de l’ordre de 20-30% en moyenne annuelle). Sur les autres sites, les contributions annuelles sont d’environ 10%.

• La source de combustion de la biomasse est très importante en hiver, contribuant jusqu’à 70% de la masse des PM₁₀en moyenne saisonnière à Chamonix (contre 10-15% à Marseille, Lens et Rouen, et environ 30% sur tous les autres sites).

• Les aérosols secondaires riches en nitrate d’ammonium présentent une concentration maximale au printemps (typiquement 30% des PM₁₀), en particulier sur les sites de la moitié nord de la France.

• L’impact des aérosols secondaires riches en sulfate d’ammonium sur les niveaux de PM₁₀est principalement observé en période estivale (en particulier dans le sud de la France).

• Les poussières minérales présentent des contributions importantes (5-20%) et relativement comparables au printemps et en été sur un grand nombre de sites.

• De nouveaux traceurs organiques - e.g., polyols et l’acide méthylsulfonique (MSA), rarement utilisés dans les études précédentes - ont permis la quantification de sources biogéniques spécifiques (e.g., émissions primaires biogéniques et aérosols organiques secondaires d’origine marine) qui présentes des contributions significatives du printemps à l’automne.

Cette étude s’inscrit dans un contexte de définition de procédures d’assurance qualité pour l’application des outils de source apportionment au niveau européen, incluant les exercices de comparaison inter-laboratoire organisés par le JRC et les travaux de normalisation du CEN. La méthodologie mise en œuvre pourra notamment être utilisée dans de prochaines études PMF à large échelle spatiale, permettant ainsi d’améliorer la comparabilité des résultats entre les différents sites et des différentes régions. Néanmoins, une limitation inhérente à l’utilisation d’un protocole de traitement de données harmonisé réside dans l’hétérogénéité (en nombre et en qualité) du panel des espèces chimiques utilisées comme variables d’entrée. Ainsi, selon les caractéristiques spécifiques des sites et jeux de données étudiés, l’utilisation d’une approche « personnalisée » de traitement de données peut être préférée. En particulier, l’élargissement du jeu de données d’entrée avec, par exemples, de nouveaux marqueurs organiques (e.g., n-alcanes, hopanes, cellulose, oxy- et nitro-HAP dérivés, et/ou autres marqueurs de composés secondaires), des résultats de mesures isotopiques (e.g., ¹⁴C, ¹⁵N), et/ou des données d’analyseurs automatiques (AE33, ACSM, mesures de métaux en continu…), doit permettre d’améliorer l’identification et la quantification de certaines sources minoritaires (e.g., émissions industrielles et/ou combustion de fioul lourd) ainsi que les facteurs liés aux aérosols secondaires (organiques et inorganiques).