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30 06 2017 - Mise en ligne du rapport "Synthèse des développements et travaux d’assistance destinés aux utilisateurs de PREV’AIR" Ce rapport synthétise l’ensemble des actions menées dans le cadre de la plateforme PREV’AIR (www.prevair.org) pour répondre aux besoins des utilisateurs. Cela concerne les développements visant aussi bien à étendre les capacités du système de prévision qu’à rendre ses performances plus élevées. La première partie du rapport fournit une estimation du comportement général des outils via des indicateurs statistiques classiques permettant de comparer les résultats de modélisation aux observations validées de la base de données nationale alimentée par les AASQA (associations de surveillance de la qualité de l’air). Une attention particulière est portée à l’évaluation des performances de PREV’AIR concernant la détection des épisodes de pollution. Après un été 2014 où les épisodes de pollution à l’ozone furent rares, l’été 2015 a connu de concentrations élevées plus fréquentes pour de ce polluant secondaire formé à partir des oxydes d’azote et des composés organiques volatiles. Parmi la trentaine de journées relevées avec des concentrations supérieures au seuil d’information et recommandations, il y a eu 2 épisodes majeurs, le premier entre le 30 juin et le 7 juillet et le second entre les 7 et 9 aout. Les régions de l’Est, du Sud-est, du Sud ainsi que le Bassin parisien ont été les plus affectées.  Comme lors des années précédentes, le mois de mars a été le théâtre d’un épisode important de particules, apparu en deux temps avec une emprise géographique couvrant une très large partie de la métropole. Dans l’ensemble, le comportement de PREV’AIR est très satisfaisant et les prévisions ont permis la plupart du temps d’anticiper l’occurrence de ces épisodes de pollution et d’identifier les zones touchées. Les scores indiquent une stabilité par rapport aux années précédentes de façon assez généralisée, avec toutefois une dégradation sur l’Auvergne-Rhône-Alpes due à une sous-estimation des concentrations d’ozone et de PM10.  Les nouvelles versions qui reposent sur le couplage CHIMERE-IFS semblent encore perfectibles, ce qui motive de nombreux travaux en cours menés par l’INERIS dans le cadre de ses programmes d’appui et de recherche, pour permettre leur bascule sur PREV’AIR en 2017. Ces travaux menés en 2015 et 2016 permettront d’associer à ces nouvelles filières des outils de post-traitements (analyse et adaptation statistique) adaptés et performants.  

Résumé de la note "Usage et performances des outils Vigilance et Prev'air Urgences - Retour d'expérience" Afin de répondre aux exigences de l’arrêté du 26 mars 2014 concernant le déclenchement des procédures d’information et d’alerte, les Associations Agréées de Surveillance de la Qualité de l’Air doivent être en mesure d’estimer sur leur territoire de compétence les surfaces et populations potentiellement touchées par des dépassements de seuil. Pour les accompagner dans cette tâche, le LCSQA a mis en place les outils Vigilance (initialement nommé Alerte) et PREv’Air-urgence. Ce dernier concerne des développements spécifiques ont été réalisés à partir de la chaine de modélisation nationale PREV’AIR. La chaîne de calcul dédiée aux épisodes a été mise en place, dédiée à la prévision des dépassements des valeurs limite de qualité de l’air et PREV’AIR-Urgence est désormais opérationnel. La présente note en décrit le fonctionnement et les performances obtenues en 2015. En parallèle, les travaux de développement d’un nouvel outil VIGILANCE ont été lancés fin 2014. Il a été présenté aux acteurs concernés (MEEM, DREAL, AASQA) en mars 2015, et déployé officiellement le 15/04/2015 sur le site web du LCSQA. Une notice utilisateur rédigée par le LCSQA est également disponible sur le site. Dans le présent document, les grands principes de l’outil sont rappelés, ainsi qu’un premier retour d’expérience suite à sa mise en œuvre depuis mi-2015.

Les directives européennes 1999/30/CE du 22 avril 1999, 2000/69/CE du 16 novembre 2000 et 2002/3/CE du 12 février 2002 dédiées à la qualité de l’air appellent au respect de valeurs limites, en leur associant une exigence en terme d’incertitude maximale de 15 % sur la mesure Les associations agréées de surveillance de la qualité de l'air sont tenues de participer aux essais d'intercomparaison mis en place par le Ministère chargé de l’environnement, dans le cadre du Laboratoire Central de Surveillance de la Qualité de l'Air (Article 9 de l'arrêté du 17 mars 2003). Dans l’objectif de vérifier le respect des exigences des Directives 1999/30/CE, 2000/69/CE et 2002/3/CE, le LCSQA propose annuellement aux AASQA une intercomparaison de moyens mobiles pour les polluants SO2, O3, NO, NO2 et CO à différents niveaux de concentration et tout particulièrement au voisinage des seuils horaires d’information ou d’alerte pour les polluants NOx, O3, SO2, et de la valeur limite sur 8h pour le CO. Un essai d’intercomparaison de moyens de mesures mobiles a été réalisé en mars 2009 en collaboration avec AirNormand. Il a réuni 7 participants et entités de mesures, constituant un parc de 47 analyseurs. Durant cette intercomparaison, le système de dopage permettant une distribution homogène des gaz sur 2 directions a été mis en œuvre, tout en respectant des temps de résidence inférieurs à 5 secondes. Un analyseur de CO a été retiré de l’exercice d’intercomparaison après avoir été déclaré non-conforme lors de son contrôle périodique au sein de l’AASQA concernée, un second est tombé en panne en cours d’exercice (défaut d’alimentation). Un analyseur de SO2 a présenté un comportement oscillant en cours d’exercice avant de retrouver son fonctionnement normal. Par ailleurs, des dysfonctionnements divers mais peu nombreux ont été identifiés en cours d’exercice sur différents analyseurs et pour la plupart résolus sur place. Lors de la circulation de gaz pour étalonnage en aveugle, la majorité des écarts constatés était nettement inférieure à l’incertitude tolérée sur la mesure des analyseurs (4%). On constate que les écarts importants sont peu fréquents pour l’ensemble des polluants, la plupart ne dépassant pas les 6%. Si l’on ne conserve que les dépassements significatifs, on peut considérer que sur l’ensemble du parc d’analyseurs représenté lors de cette intercomparaison, seuls 3 appareils (1 SO2 AF21M de 1998, 1NOx Seres de 2000, 1 CO TEI 48i de 2008) ont présenté des écarts excessifs ce uniquement lors du contrôle de la concentration la plus faible. On rappellera que cet exercice de circulation est maintenant mieux encadré ce qui conduit à des répercussions positives sur cette phase préliminaire de l’intercomparaison dont les résultats sont déterminants au final sur les niveaux d’incertitude calculés. En application de la norme ISO 5725-2, les intervalles de confiance de répétabilité et de reproductibilité ont été déterminés pour chaque polluant et différents niveaux. On signalera que l’application des tests statistiques de Cochran et Grubbs ont conduits à l’élimination de 36 données quart-horaire pour le polluant SO2 (90 % de ces exclusions ne concernant qu’un seul participant), sur un total de plus de 4500 mesures tous polluants confondus. Les intervalles de confiance de reproductibilité (assimilables aux incertitudes de mesures) nettement inférieurs au seuil de 15 % ont été obtenus pour les polluants suivants : SO2 (4,2 %) O3 (4,8 %) CO (6,8 %) NO (7,2 %) Pour le NO2 seul, l’incertitude de mesure de 16.1 % ne respecte pas le seuil fixé par les Directives Européennes. L’influence du NO sur l’incertitude de mesure du NO2 a été mise en évidence et peut être estimée à + 1% par 100 ppb de NO avec un seuil d’effet situé au-delà de 200 ppb. D’une manière générale, les résultats du traitement statistique suivant la norme ISO 13 528 et conduisant aux z-scores sont homogènes et très satisfaisants pour tous les participants. Une large majorité des z-scores sont compris entre ±1. On aura dénombré 10 actions préventives à entreprendre (z>2), dont six pour le participant n°2 (NO2, NO), et quatre pour le participant n°5 (SO2 et O3). Deux actions correctives (z>3) ont été recensées pour le SO2 (participants n°2 et n°5). Les résultats de cette intercomparaison permettent d’évaluer la qualité de mise en œuvre des méthodes de mesures par les AASQA. On notera que l’exercice 2009 vient confirmer l’amélioration des résultats obtenus depuis 2008 et peut s’expliquer par la réalisation des essais sous de bonnes conditions climatiques et d’alimentation électrique, sans oublier la phase préliminaire de circulation de gaz étalon en aveugle qui est incontournable pour la compréhension des écarts de mesures entre analyseurs et représente désormais une part conséquente du temps consacré à l’intercomparaison. L’évolution de ces essais vers un nouveau dispositif de dopage englobant la tête de prélèvement, l’extension à d’autres polluants, l’ajout de tests spécifiques lors des phases de circulation ou de dopage,… seront à discuter au sein du groupe consultatif afin de déterminer les priorités des AASQA et trouver un équilibre entre les différentes phases, l’ensemble devant respecter une durée de réalisation d’une semaine. La réalisation d’exercices réguliers d’intercomparaison doit permettre une amélioration globale du dispositif de surveillance national et notamment d’enrichir les procédures de maintenance périodique et de transfert. Dans cet objectif, une planification des exercices a été effectuée sur plusieurs années en intégrant les contraintes géographiques afin de permettre à chaque AASQA d’y participer périodiquement.

Afin de vérifier le respect des exigences de la directive européenne 2008/50/CE, le LCSQA propose annuellement aux AASQA une intercomparaison de moyens mobiles pour les polluants SO2, O3, NO, NO2 et CO à différents niveaux de concentration et tout particulièrement au voisinage des seuils horaires d’information ou d’alerte pour les polluants NOx, O3, SO2, et de la valeur limite sur 8h pour le CO. Un exercice d’intercomparaison de moyens de mesures mobiles a été réalisé en mars 2015 en collaboration avec Air Rhône-Alpes. Il a réuni huit participants (7 AASQA et le LCSQA/INERIS) et moyens mobiles, constituant un parc de 46 analyseurs. Les résultats de cette intercomparaison permettent d’évaluer la qualité de mise en œuvre des méthodes de mesures par les AASQA. On notera que depuis 2008, les résultats obtenus en matière d’incertitude de mesure sont conformes aux exigences de la Directive Européenne et confirment dans la durée la fiabilité du système de mesure national. Ces résultats positifs confirment les améliorations constatées depuis plusieurs années consécutives dans le respect des 15 % d’incertitude. Ceci est à rapprocher du fait que le parc d’analyseurs dispose d’un temps de chauffe et de stabilisation important (>2 jours), ce qui tend à réduire les écarts entre appareils en début de campagne et conditionne l’obtention d’intervalles de confiance réduits. Le traitement statistique des données, identique à celui de l’exercice classique, a isolé de nombreuses données ciblées sur certains laboratoires, confirmant les observations faites au travers des données brutes du comportement douteux de certains appareils. Dans ce cas de figure, plusieurs mesures quart-horaires ont fait l’objet d’une élimination du jeu de données sur avis d’expert. Les intervalles de confiance expérimentaux calculés sont : pour le polluant CO : 6,8 %. pour le polluant SO2 : 6,5 %. pour le polluant O3 : 6,8 % au seuil réglementaire de 180 ppb. pour le polluant NO : 7,4 % pour le polluant NO2 : 9,5 %. On note une bonne cohérence des valeurs d’incertitude entre les exercices avec et sans coiffage des têtes de prélèvement pour l’ensemble des polluants SO2. On aura toutefois pu constater, en particulier dans le cas du CO, l’impact important de quelques appareils lorsque la population est faible. Ces résultats globalement encourageant confirment les observations faites lors des tests précédents. Ils nous conduisent à confirmer en 2016 le test de ce système de dopage qui englobe toutes les incertitudes de mesures, et qui est destiné à court terme à supplanter l’exercice classique en boitiers. Ce système permettra en outre de respecter de manière plus systématique le critère de temps de résidence inférieur à 3 secondes pour les polluants O3 et NOx. La réalisation d’exercices réguliers d’intercomparaison permet au dispositif de surveillance national d’enrichir les procédures de maintenance périodique et de transfert. Dans cet objectif, une planification des exercices a été effectuée sur plusieurs années en intégrant les contraintes géographiques afin de permettre à chaque AASQA d’y participer périodiquement. Ce dispositif s’appuie désormais sur 5 sites identifiés grâce à la collaboration d’Atmo Franche-Comté, Atmo Poitou-Charentes, Air Normand, Air Rhône-Alpes et Atmo Midi-Pyrénées.   La directive européenne 2008/50/CE du 21 mai 2008 dédiée à la qualité de l’air appelle au respect de valeurs limites ou valeurs cibles, en leur associant une exigence en matière d’incertitude maximale sur la mesure. Les associations agréées de surveillance de la qualité de l'air (AASQA) sont tenues de participer aux essais d'intercomparaison (destinées aux organismes agréés de surveillance de la qualité de l’air) mis en place dans le cadre des missions du Laboratoire Central de Surveillance de la Qualité de l'Air (article 9 de l’arrêté du 21 octobre 2010).

Afin de répondre aux exigences de l’arrêté du 26 mars 2014 concernant le déclenchement des procédures d’information et d’alerte, les Associations Agréées de Surveillance de la Qualité de l’Air doivent être en mesure d’estimer sur leur territoire de compétence les surfaces et populations touchées par des dépassements de seuil. Pour les aider dans cette tâche, des développements spécifiques ont été réalisés dans PREV’AIR. La chaîne de calcul mise en place, dédiée à la prévision des dépassements des valeurs limite de qualité de l’air et dénommée PREV’AIR-Urgence, est désormais opérationnelle. La présente note en décrit le fonctionnement et les produits ainsi que les évolutions envisagées.

Ce bilan synthétise les résultats obtenus pour l'analyse chimique des filtres prélevés entre janvier 2008 et janvier 2009. Les épisodes de pollution par les PM10 observés en France au printemps 2007 ont montré que le besoin de compréhension et d'information sur l'origine de ces pics était très fort. Ce besoin a conduit le LCSQA à déclencher une étude, basée sur une approche couplée entre la caractérisation chimique des particules (spéciation) et la modélisation (rapport LCSQA de juillet 2007 ). Cette étude a permis de faire des hypothèses sérieuses sur les sources de PM10 lors de ces épisodes de pollution importants. Afin d'anticiper d'éventuels futurs épisodes de ce type, et d'apporter des éléments sur les niveaux moyens de concentrations mesurés, le LCSQA a mis en œuvre, depuis le début de l'année 2008, un dispositif de caractérisation chimique des PM, appelé CARA. Ce dispositif consiste, en pratique, à effectuer des prélèvements de particules sur quelques sites en France, en vue de réaliser une spéciation chimique des particules sur une sélection de ces échantillons (épisodes de forte pollution ou situations de fond d’intérêt). Par ailleurs, la réalisation de cette spéciation chimique participe à la mise au point de méthodes de mesure de la composition chimique des PM2.5, homogènes avec ce qu’il est prévu de mettre en place dans les zones rurales en France, dans le cadre de l’application de la directive européenne (Directive 2008/50/CE 2008). L'objectif de ce rapport est de réaliser un bilan focalisé sur l'interprétation des données 2008 (interprétation directe et couplée à la modélisation), et sur les informations apportées ou non par le dispositif dans sa configuration actuelle. L'objectif est de donner les éléments de base à chacun pour définir l'orientation à donner à ce dispositif à partir de 2010. Parmi les résultats obtenus en 2008, on notera notamment que les profils chimiques mesurés par analyse des 87 échantillons correspondants à des dépassements du seuil de 50 µg.m-3 montre une contribution forte de la matière carbonée (1/3 des PM10) et des espèces inorganiques secondaires (nitrate, sulfate et ammonium). Ce profil est comparable aux profils annuels moyens rencontrés dans la littérature, et indique que les dépassements ne sont pas liés (en première approximation) à une montée en puissance d'une source spécifique, mais bien à des conditions de dispersion favorisant l'accumulation d'un ensemble de sources. Enfin, l'évolution saisonnière de ce profil est relativement faible. Concernant la confrontation avec les résultats de la modélisation, on notera que la matière carbonée est très largement sous-estimée par la modélisation. La sous-estimation des émissions de particules par les combustions de biomasse est soupçonnée de contribuer largement à cette lacune. Le nitrate d'ammonium, qui représente plus de la moitié de l'écart entre TEOM-FDMS et TEOM, est bien modélisé, ce qui renforce la validité du modèle proposé pour la correction des données du passé. L'étude ultérieure de plusieurs épisodes d'intérêt, sur la base du travail réalisé pour les épisodes du printemps 2007, devrait permettre au cas par cas des interprétations diverses : mise en évidence d'une lacune dans les cadastres des émissions, étude d'une source (par exemple naturelle) ou de l'impact du transport longue distance… Par ailleurs, on  notera que 28 des 87 dépassements de seuil de 50 µg m-3 étudiés peuvent être attribués aux sources naturelles, au sens de la directive . Un travail spécifique sur la robustesse de ce résultat pourra être envisagé et faire partie des objectifs visés en cas d'évolution du format du dispositif. Enfin, le potentiel des études de sources sur la base d'une approche par profil de source type CMB, montrée dans ce rapport, permet d'envisager des études de sources précises, avec une valeur ajoutée importante sur l'origine des éléments toxiques des PM10 que sont les HAP. La commission européenne a évoqué son intérêt pour ce type de résultats (basé sur une méthodologie objective, et pouvant à terme faire l'objet de guides techniques voir de norme) couplé à une approche par modélisation pour mieux qualifier les différentes contributions lors des situations de pics (naturelles /  anthropiques, locales / transfrontières) a été évoqué, notamment dans le cadre de la future révision de la directive en 2013. 

La directive européenne 2008/50/CE du 21 mai 2008 dédiée à la qualité de l’air appelle au respect de valeurs limites ou valeurs cibles, en leur associant une exigence en terme d’incertitude maximale sur la mesure. Les associations agréées de surveillance de la qualité de l'air sont tenues de participer aux essais d'intercomparaison mis en place par le Ministère chargé de l’environnement, dans le cadre du Laboratoire Central de Surveillance de la Qualité de l'Air (Article 9 de l'arrêté du 17 mars 2003). Dans l’objectif de vérifier le respect des exigences de la directive européenne 2008/50/CE, le LCSQA propose annuellement aux AASQA une intercomparaison de moyens mobiles pour les polluants SO2, O3, NO, NO2 et CO à différents niveaux de concentration et tout particulièrement au voisinage des seuils horaires d’information ou d’alerte pour les polluants NOx, O3, SO2, et de la valeur limite sur 8h pour le CO. Un essai d’intercomparaison de moyens de mesures mobiles a été réalisé en mars 2010 en collaboration avec ATMO Franche Comté. Il a réuni 11 participants et entités de mesures, constituant un parc de 69 analyseurs. Durant cette intercomparaison, le système de dopage permettant une distribution homogène des gaz sur 3 directions a été mis en œuvre, tout en respectant des temps de résidence inférieurs à 5 secondes pour les oxydes d’azote et l’ozone. Des dysfonctionnements divers mais peu nombreux ont été identifiés en cours d’exercice sur différents analyseurs et pour la plupart résolus sur place. Lors de la circulation de gaz pour étalonnage en aveugle, la majorité des écarts constatés était nettement inférieure à l’incertitude tolérée sur la mesure des analyseurs (4%). On constate que les écarts importants sont peu fréquents pour l’ensemble des polluants, la plupart ne dépassant pas 6%. Le décompte des écarts significatifs se limite, en fin de campagne et pour la seule basse concentration, à 8 analyseurs SO2, aucun analyseur d’O3, 1 analyseur de NOx en NO et 6 en NO2, aucun analyseur de CO, sur les 69 analyseurs présents sur le site. On rappellera que cet exercice de circulation est maintenant mieux encadré ce qui conduit à des répercussions positives sur cette phase préliminaire de l’intercomparaison dont les résultats sont déterminants au final sur les niveaux d’incertitude calculés. En application de la norme NF ISO 5725-2, les intervalles de confiance de répétabilité et de reproductibilité ont été déterminés pour chaque polluant et différents niveaux. On signalera que l’application des tests statistiques de Cochran et Grubbs a conduit à l’élimination de 28 données quart-horaire, et que l’élimination sur avis d’expert a écarté 188 données quart-horaires sur un total de plus de 6200 mesures tous polluants confondus. Les intervalles de confiance de reproductibilité (assimilables aux incertitudes de mesures) nettement inférieurs au seuil de 15 % ont été obtenus pour les polluants suivants : SO2 (10,2 %) O3 (4,1 %) CO (6,1 %) NO (6,1 %) NO2 seul (5,6 %). Comme en 2009, l’influence du NO sur l’incertitude de mesure du NO2 a été mise en évidence et a été estimée à +0,85% par 100 ppb de NO avec un seuil d’effet situé dès la centaine de ppb. D’une manière générale, les résultats du traitement statistique suivant la norme ISO 13 528 et conduisant aux z-scores sont homogènes et globalement satisfaisants pour tous les participants. Une large majorité des z-scores sont compris entre ±2 voire ±1. On aura dénombré 21 actions préventives à entreprendre (z>2), dont dix pour le participant n°1, sept pour le participant n°11, deux pour le participant n°7, une pour le participant n°4 et le participant n°8. Trois actions correctives (z>3) ont été recensées dont deux pour le participant n°1 et une pour le participant n°4. Les résultats de cette intercomparaison permettent d’évaluer la qualité de mise en œuvre des méthodes de mesures par les AASQA. On notera que l’exercice 2010 vient confirmer l’amélioration des résultats obtenus depuis 2008 et peut s’expliquer par la réalisation des essais sous de bonnes conditions climatiques et d’alimentation électrique, sans oublier la phase préliminaire de circulation de gaz étalon en aveugle qui est incontournable pour la compréhension des écarts de mesures entre analyseurs et représente désormais une part conséquente du temps consacré à l’intercomparaison. Cet exercice aura également permis la mise en évidence de l’influence, sur l’estimation de l’incertitude de mesure globale, qu’un seul appareil dont les mesures sont décalées par rapport au reste peut avoir sur une population constituée d’une quinzaine d’analyseurs. L’évolution de ces essais vers un nouveau dispositif de dopage englobant la tête de prélèvement, l’extension à d’autres polluants, l’ajout de tests spécifiques lors des phases de circulation ou de dopage,… seront à inscrire aux propositions des futurs programmes du LCSQA, en concertation avec le groupe consultatif. La réalisation d’exercices réguliers d’intercomparaison doit permettre une amélioration globale du dispositif de surveillance national et notamment d’enrichir les procédures de maintenance périodique et de transfert. Dans cet objectif, une planification des exercices a été effectuée sur plusieurs années en intégrant les contraintes géographiques afin de permettre à chaque AASQA d’y participer périodiquement.

D’une manière générale, il est admis que les émissions anthropogéniques représentent entre 50 et 70 % du mercure total émis dans l’atmosphère1 En 2009, toutes sources confondues, les émissions atmosphériques de mercure s’élèvent en France à 3,9 t avec pour principaux contributeurs les activités industrielles suivantes. 2 1 - Chimie 24 % : 2 - Minéraux non métalliques, matériaux de construction 16 % 3 - Autres secteurs de la transformation d’énergie 15 % 4 - Traitement des déchets 14 % 5 - Métallurgie des métaux ferreux 5,5 % Les niveaux de concentrations3 2 - 10 ng/m3 en milieu rural.du mercure gazeux généralement observés au niveau mondial sont : 10 - 20 ng/m3 en milieu urbain. >20 ng/m3 et jusqu’à plusieurs centaines de ng/m3 pour les sites industriels. On notera que l’INERIS a retenu et pris en compte la valeur toxicologique de référence du mercure élémentaire de 30 ng/m3 pour l’évaluation du risque sanitaire par inhalation4 Les campagnes effectuées par le LCSQA/INERIS et les AASQA entre 1999 et 2009 ont pour la plupart mis en évidence l’impact des sites d’exploitation sources d’émission de mercure sur le niveau de pollution atmosphérique et d’exposition des populations. Pour les sites les plus contaminés, elles ont permis d’engager de nouvelles campagnes de confirmation ou d’approfondissement des observations effectuées. . Il en ressort que : • Les niveaux de fond nationaux sont similaires aux valeurs observées en Europe. • La moyenne des concentrations par campagne est comprise pour la plupart d’entre elles entre 1 et 5 ng/m3 (sauf sites chloriers). • Dans certains cas, on note la présence de pics ponctuels voire multiples (industries du chlore, fonderies) qui peuvent conduire au dépassement de la VTR du mercure élémentaire sur la durée de la campagne de mesures. 1 source Evaluation mondiale du mercure PNUE 2002 2 extraits du rapport CITEPA 2010 - Emissions dans l’air en France - Substances relatives à la contamination par les métaux lourds, et INERIS - Portail Substances Chimiques – Fiche Mercure 3 Ambient air pollution by mercury – Position Paper de 2001 4 Valeur Toxicologique de Référence pour une exposition vie entière hors population à risque – sources OEHHA 2008, et INERIS - Portail Substances Chimiques – Fiche Mercure On aura noté que les informations disponibles dans IREP se limitent aux installations émettrices dépassant le seuil réglementaire d’émission de 10 kg/an, et ne constituent pas un unique moyen pour identifier les sources au niveau national. Le comportement anormal d’un analyseur d’ozone par rapport à d’autres instruments de même type soumis au même contexte de mesure peut constituer un indice sur la proximité d’une source. Les études engagées ont enfin permis d’identifier l’activité de démantèlement d’un site chlorier comme source potentielle. Il conviendra à l’avenir d’intégrer cette information dans la perspective de la mutation technologique prochaine des siteschloriers vers le procédé à membrane.L’ensemble de ces éléments de réflexion, associés aux exigences de la4ème Directive-fille et des normes EN 15852 et EN 15853, nous conduisent auxrecommandations ci-dessous : • La surveillance du mercure doit mettre en oeuvre un système de mesureautomatique fonctionnant sur le principe de la CVAFS, de la CVAAS ou del’AAS Zeeman (norme EN 15852). • L’article 9 de la 4ème Directive-fille demande l’implantation d’une station de fond pour 100 000 km2. Dans ces conditions, la surveillance serait à mettre en place sur les 6 plateformes rurales de fond nationales. • Les autres typologies de site, industrielle notamment, ne font pas l’objet derecommandations dans la Directive si ce n’est dans l’annexe III traitant de la macro-implantation. Au regard des conclusions des multiples campagnes de mesures réalisées sur le territoire français, il apparaît nécessaired’étendre le dispositif de surveillance aux sites urbains et aux sites deproximité industrielle. Il est donc proposé dans un premier temps deprocéder à des campagnes de mesures préliminaires au voisinage de sources industrielles. Pour ce faire, les éléments d’informations regroupésdans les bases de données IREP et BDREP sont à intégrer dans leprocessus d’identification et de sélection des sources à investiguer enterme de contribution à la pollution atmosphérique et donc à l’exposition des populations. On rappellera que la plupart des sources ayant conduit à des concentrations élevées en mercure sont d’origine diffuse. Laconnaissance des DREAL et des AASQA de la couverture industriellerégionale constitue également un élément déterminant dans l’identification des sources potentielles. • La surveillance de ces sites est à réaliser durant 2 mois par an répartis sur des périodes représentatives du fonctionnement et du profil d’émission del’exploitation visée. On optera pour un suivi en 2 campagnes, l’une d’étél’autre d’hiver afin d’intégrer les variations et tendances saisonnières. • Compte-tenu de la valeur toxicologique de référence de 30 ng/m3 pourl’exposition « vie entière » des populations, il conviendra de reconduire la surveillance des sites concernés lorsque la concentration moyenne calculéelors des campagnes préliminaires dépassera ce seuil. Le cas échéant, cette surveillance pourra être étendue au-delà de 2 mois/an afin d’affinerl’estimation du niveau d’exposition de la population. Le cas échéant,lorsque des actions correctives seront demandées par les DREAL, cescampagnes complémentaires permettront d’apprécier l’influence del’application des MTD dans les exploitations concernées sur le niveaud’exposition des populations. • Il est recommandé de coupler la surveillance du mercure dans les dépôts àcelle du mercure gazeux, la durée totale des campagnes devant être de 4mois par an minimum, découpés en périodes de 1 à 4 semaines. Enpratique, elle demande un échantillonnage doublé voire triplé afin d’écarter les valeurs aberrantes obtenues lors de la contamination d’un échantillon, et la mise en oeuvre de collecteurs dédiés au mercure ou fonctionnant endécalé par rapport aux autres métaux. Cette surveillance est à mettre en place sur les 6 sites de mesures rurales nationales, puis lors descampagnes préliminaires dans le cas des autres types de sites.

Le principe d’une surveillance obligatoire de la qualité de l’air intérieur dans les lieuxclos recevant du public a été introduit lors du Grenelle Environnement et acté dans le second plan national santé-environnement (PNSE2) et dans la loi de programmation relative à la mise en oeuvre du Grenelle Environnement, dite Grenelle 1, du 3 août 2009 [1]. Afin de définir les modalités de cette surveillance, une campagne pilote estconduite au niveau national sur la période 2009-2011. Au sein du LCSQA, les objectifs de l’Ecole des Mines de Douai de tester unéchantillonneur passif pour la mesure in situ des taux d’émission en formaldéhyde des surfaces et matériaux présents dans les environnements intérieurs et de mettre au point la méthodologie d’utilisation de ceux-ci sur le terrain dans le cadre d’unerecherche des sources en formaldéhyde. Au cours de l’année 2011, les travaux réalisés dans le cadre du LCSQA ont porté sur les actions suivantes : - Réalisation d’un diagnostic approfondi des sources de formaldéhyde dans 4salles de classe pour lesquelles les teneurs ambiantes moyennes enformaldéhyde déterminées durant la phase 1 de la campagne piloteavoisinaient 50 μg.m-3 (seuil correspondant à la valeur d’information et derecommandation définie en 2009 par le HCSP [6]). La recherche desprincipales sources diffuses intérieures a été réalisée au moyen de préleveurspassifs qui ont été déployés pour la mesure in-situ de taux d’émission enformaldéhyde des matériaux de construction et d’aménagement en présence (données exprimées en μg.m-2.h-1). Ainsi pour chacun des 4 sites, c’est plus de 30 sources possibles qui ont été échantillonnées ;-Etablissement d’un bilan quantifié des contributions des différentes sourcesgrâce à un métrage des surfaces de chacun des éléments individuelséchantillonnés ; - Utilisation d’un modèle mathématique d’équilibre des masses permettantd’évaluer l’impact de différentes stratégies d’amélioration de la qualité de l’airintérieur (diminution des émissions, amélioration du renouvellement d’air) encomplément de données mesurées individuellement pour chacun des sitescomme le taux de renouvellement de l’air de la salle de classe ou encore les concentrations en formaldéhyde à l’intérieur et à l’extérieur de la salle declasse.L’ensemble de ces mesures nous ont permis de dégager les conclusions suivantes : - Les taux d’émission (TE) mesurés sur site se situent dans une gamme devaleurs comprises entre 8 et 252 μg.m-2.h-1 et indiquent la présenced’émetteurs très importants (TE > 50 μg.m-2.h-1) qui sont généralementconstitués de matériaux à base de bois compressés ou de moussesexpansées ; - La proportion de matériaux dont les taux d’émission sont inférieurs à la limite de détection du préleveur est de l’ordre de 2 % pour chacun desétablissements ; - Les principales sources d’émission en formaldéhyde dans ces écoles ont étéclairement identifiées et le plafond est apparu comme l’émetteur le plus important pour chacune des écoles ; - Bien que les valeurs médianes des taux d’émission en formaldéhyde mesurésdans les 4 salles de classe soient proches (11 à 23 μg.m-2.h-1), l’émissiontotale en formaldéhyde varie fortement d’un site à l’autre avec des valeurs comprises entre 4,3 et 21,5 mg.h-1 ; - Le modèle d’équilibre des masses utilisé dans cette étude est apparu comme un outil de diagnostic utile pour évaluer l’impact de stratégie d’amélioration de la qualité de l’air avec une diminution escomptée pour les 4 salles declasse d’environ 40 % des teneurs en formaldéhyde pour un doublement dutaux de renouvellement de l’air de la pièce et une diminution variable comprise entre 16 et 65 % dans le cas du remplacement du matériauxconstitutif du plafond par un matériau moins émetteur (TE = 12,5 μg.m-2.h-1).

La directive européenne 2008/50/CE du 21 mai 2008 dédiée à la qualité de l’air appelle au respect de valeurs limites ou valeurs cibles, en leur associant une exigence en termes d’incertitude maximale sur la mesure. Les associations agréées de surveillance de la qualité de l'air sont tenues de participer aux essais d'intercomparaison destinées aux organismes agréés de surveillance de la qualité de l’air mis en place dans le cadre du Laboratoire Central de Surveillance de la Qualité de l'Air (article 9 de l’arrêté du 21 octobre 2010). Dans l’objectif de vérifier le respect des exigences de la directive européenne 2008/50/CE, le LCSQA propose annuellement aux AASQA une intercomparaison de moyens mobiles pour les polluants SO2, O3, NO, NO2 et CO à différents niveaux de concentration et tout particulièrement au voisinage des seuils horaires d’information ou d’alerte pour les polluants NOx, O3, SO2, et de la valeur limite sur 8h pour le CO. Un essai d’intercomparaison de moyens de mesures mobiles a été réalisé en mars 2013 en collaboration avec ATMO Franche Comté. Il a réuni 10 participants (8 AASQA, le LCSQA/INERIS et 1 partenaire étranger) et entités de mesures, constituant un parc de 59 analyseurs de NOx, O3, CO et SO2. Durant cette intercomparaison, le système de dopage permettant une distribution homogène des gaz sur 4 directions a été mis en oeuvre, dans l’objectif de respecter des temps de résidence inférieurs à 3 secondes pour les oxydes d’azote et l’ozone. Quelques erreurs de manipulation mineures ont été identifiés en cours d’exercice, sans répercutions sur le déroulement de l’exercice. Contrairement aux années précédentes, la circulation des étalons aveugles n’a pas comporté de « séance de rattrapage » lorsque les écarts des participants excédaient les 4 % tolérés. Pour rappel, l’exercice de circulation a pour seuls objectifs de vérifier la cohérence des étalons de transferts et d’expliquer a posteriori les éventuels décalages observés durant les séquences de dopage. Les écarts présentés par les participants étaient définitifs et non corrigés tout au long des essais d’intercomparaison, avec une possibilité d’impacter directement le calcul d’incertitude mené sur l’ensemble du groupe de participant. Cette manière de procéder permet d’accéder à des incertitudes de mesures plus représentatives des conditions réelles de terrain. Lors de cette circulation de gaz pour étalonnage en aveugle, la majorité des écarts constatés était nettement inférieure à l’incertitude tolérée sur la mesure des analyseurs (4%). On constate que les écarts importants sont peu fréquents pour l’ensemble des polluants, y compris pour le SO2 qui présente habituellement un nombre d’écarts nettement supérieur aux autres polluants. Le décompte des écarts significatifs se limite, en fin de campagne pour un niveau de concentration d’étalonnage habituel, à 1 analyseur de SO2, aucun analyseur de CO, 1 analyseur de NO, sur les 59 analyseurs présents sur le site. Le dysfonctionnement d’un générateur d’ozone étalon en cours d’exercice n’a pas permis de comptabiliser les écarts des analyseurs d’ozone en fin de campagne. L’application des tests statistiques de Cochran et Grubbs (norme NF ISO 5725-2) n’a éliminé aucune donnée quart-horaire sur un total de plus de 5200 mesures tous polluants confondus. L’avis d’expert n’a pas été utilisé pour écarter certaines données du calcul statistique. Les intervalles de confiance de reproductibilité (assimilables aux incertitudes de mesures) nettement inférieurs au seuil de 15 % ont été obtenus pour les polluants suivants : • CO : 6,1 %. • SO2 : 5,1 %. • O3 : 7,8 %. • NO : 3,7 %. • NO2 : 5,5 %. D’une manière générale, les résultats du traitement statistique suivant la norme NF ISO 13 528 et conduisant aux z-scores sont homogènes et très satisfaisants pour tous les participants. Une très large majorité des z-scores est comprise entre ±1. Les résultats de cette intercomparaison permettent d’évaluer la qualité de mise en oeuvre des méthodes de mesures par les AASQA. Depuis plusieurs années, les résultats obtenus en termes d’incertitude de mesure sont conformes aux exigences de la Directive Européenne et confirment dans la durée la fiabilité du système de mesure national. Jusqu’à présent les essais d’intercomparaison des moyens de mesures mobiles intégraient l’ensemble de la chaîne de mesure sans prendre en compte l’influence de la tête de prélèvement et des lignes éventuellement associées. L’exercice 2013 a permis de renouveler le test du dispositif de dopage au niveau des têtes de prélèvement de chaque moyen mobile mis en oeuvre pour la première fois en 2012. Ce dispositif, basé sur un coiffage des têtes avec un sac inerte en « Tedlar », avait montré la possibilité de réactions photochimiques à l’intérieur des sacs. Le dispositif testé cette année a été équipé d’occultants afin d’éviter ce phénomène. En dépit de perturbations extérieures au site de la campagne qui ont fortement influencé les dopages en SO2 et O3 de cette partie de l‘intercomparaison, on aura pu constater pour l’ensemble des polluants la bonne cohérence des mesures traduisant l’influence négligeable des têtes de prélèvement dans la chaîne de mesure. Quelques écarts ont pu être expliqués par des lignes neuves non passivées. Le traitement statistique des données, identique à celui de l’exercice classique, n’a éliminé aucune mesure quart-horaire. Les intervalles de confiance expérimentaux calculés sont : • Pour le polluant CO : 3 %. • Pour le polluant SO2 : 9,2 %. • Pour le polluant O3 : 10,6 %. • Pour le polluant NO : 4,4 %. • pour le polluant NO2 : 5,1 %. On note une bonne cohérence des valeurs d’incertitude entre les exercices avec et sans coiffage des têtes de prélèvement pour les polluants CO, NO, et NO2. Pour ce qui est de l’ozone, le niveau d’incertitude est inférieur à celui de l’exercice 2012. Enfin, pour le SO2, le niveau d’incertitude expérimental (9,2%) est supérieur à celui de l’exercice classique (5,1%) et également à celui de l’exercice 2012 (5,8%). On rappellera cependant que, vues les fortes variations de concentrations mesurées, le calcul a été effectué sur peu de données, près de la moitié ayant été écartée du traitement statistique en raison des perturbations locales. De plus, on peut raisonnablement envisager que certains dispositifs de mesures (ligne + analyseur) ont pu être pollués et être toujours sous l’influence de l’épisode de perturbation nocturne. Compte tenu de ces résultats encourageants, de nouveaux tests seront donc programmés lors des prochains exercices d’intercomparaison de moyens mobiles afin de fiabiliser le dispositif et d’abandonner à court terme les dopages sous boitiers. La réalisation d’exercices réguliers d’intercomparaison doit permettre une amélioration globale du dispositif de surveillance national et notamment d’enrichir les procédures de maintenance périodique et de transfert. Dans cet objectif, une planification des exercices a été effectuée sur plusieurs années en intégrant les contraintes géographiques afin de permettre à chaque AASQA d’y participer périodiquement. Ce dispositif s’appuie désormais sur 5 sites identifiés grâce à la collaboration d’Atmo Franche-Comté, Atmo Poitou-Charentes, Airnormand, Air Rhône-Alpes et ORAMIP.